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在量子限制的納米結構中，電子的行為往往不同于塊體固相材料，這使得半導體量子點能夠表現出獨特且可調的化學、物理、電學和光學特性，并因此廣泛應用于高效激光器、顯示器、成像、傳感、通信和太陽能電池等商業設備。膠體量子點能夠在溫和條件下在液相合成并加工，實現大面積制造，在II-VI、IV-VI、金屬鹵化物鈣鈦礦等半導體量子點的生長中表現出幾乎完美的適用性。然而，III-V族量子點的合成卻是一個難以克服的挑戰。合成III-V族量子點所需的溫度過高，難以與常用的有機溶劑兼容；此外，III-V族量子點前驅體的路易斯酸性較強，容易與有機分子發生副反應。

半導體量子點技術。圖片來源：Science[1]

近日，美國芝加哥大學Dmitri V.Talapin教授帶領的研究團隊在Science雜志上發表論文，提出了一種高溫熔鹽膠體量子點合成技術，成功制備了以往難以獲得的III-V族半導體納米材料，包括磷化鎵（GaP）、砷化鎵（GaAs）等，尤其合成了光致發光的GaAs量子點，并通過添加熔鹽“表面活性劑”實現形狀控制。

光致發光GaAs量子點。圖片來源：芝加哥大學[2]

首先，III-V族納米晶體在熔鹽中的穩定性主要取決于V族元素的氧化電位和III族元素的還原電位。例如，InSb中的銻離子是強還原劑，能夠將KGaI4中的Ga(III)還原為Ga(II)，這解釋了銻化物納米晶體在熔鹽中的不穩定性。然而，InAs和InP中的V族元素還原性不足，無法與KGaI4反應生成Ga(II)。通過控制熔鹽的氧化還原電位，可以選擇合適的熔鹽前驅體，防止III-V族納米晶體分解。

熔鹽的氧化還原化學性質。圖片來源：Science

其次，熔鹽的路易斯酸堿性對陽離子交換反應和III-V族納米晶體穩定性也有顯著影響。例如，InP可在不同熔鹽中轉化為In1-xGaxP，InAs在路易斯中性熔鹽中能保持化學穩定并形成In1-xGaxAs相，而InSb在含Ga(III)的熔鹽中則會分解。

熔鹽對III-V納米晶的影響。圖片來源：Science

隨后，研究者在425~500°C的溫度下，在熔融CsI/NaI/KI混合鹽中，采用Ga[GaI4]和AsI3作為前驅體，合成了GaAs納米晶體。通過簡單地溶解熔鹽基質就可以分離，最終得到分散在甲苯中的膠體量子點溶液。XRD和Raman光譜顯示，高于≥425°C時生成的GaAs晶體質量更高，并在室溫下觀察到的光致發光現象。對比低溫（<425°C）條件，較高溫度下的樣品表現出良好的激子-聲子耦合，光致發光半峰寬更窄，與理論計算結果一致。

熔鹽法合成GaAs納米晶體。圖片來源：Science

更有趣的是，通過控制熔鹽的組成，還能調節GaAs納米晶體的形狀。例如使用CsI/NaI/KI熔鹽合成的GaAs納米顆粒近似球形，而添加Cl或Br離子后，GaAs納米顆粒向三角形轉變。這表明Cl和Br離子可以改變熔融堿金屬鹵化物鹽中GaAs的界面能，且更容易與納米顆粒表面相結合。

改變熔鹽實現形狀調控。圖片來源：Science

熔鹽法氧化還原合成不僅適用于GaAs，還可用于其他III-V族半導體量子點。例如，利用Ga[GaI4]與PI3的反應，制備GaP納米晶體。GaP量子點具有寬帶隙（2.24 eV）和較長的激發態壽命（16毫秒），適用于光催化等光電應用。此外，該方法還可以合成多元III-V族半導體量子點，如GaAs1-yPy和GaAs1-ySby等，實現帶隙調控。

熔鹽法的可擴展性。圖片來源：Science

“常識中，氯化鈉可不是液體，但假如你將其加熱到一個‘瘋狂的溫度’，它就會變成液體，粘度與水相似，還是無色的。唯一的問題是，沒有人考慮過這些液體能作為膠體合成的介質”，Dmitri Talapin教授說。“Talapin教授團隊在熔鹽合成方面取得了顯著進步，開創性地獲得了許多以前膠體合成方法無法獲得的材料”，該工作合作者、西北大學Richard D.Schaller教授評論道。[2]

Reductive pathways in molten inorganic salts enable colloidal synthesis of III-V semiconductor nanocrystals

Justin C.Ondry,Zirui Zhou,Kailai Lin,Aritrajit Gupta,Jun Hyuk Chang,Haoqi Wu,Ahhyun Jeong,Benjamin F.Hammel,Di Wang,H.Christopher Fry,Sadegh Yazdi,Gordana Dukovic,Richard D.Schaller,Eran

Rabani,Dmitri V.Talapin

Science,2024,386,401-407.DOI:10.1126/science.ado7088

導師介紹

Dmitri V.Talapin

https://www.x-mol.com/university/faculty/1452

參考文獻：

[1]F.P.G.Arquer,et al.Semiconductor quantum dots:Technological progress and future challenges.Science 2021,373,eaaz8541,DOI:10.1126/science.aaz8541

[2]UChicago researchers unlock a‘new synthetic frontier’for quantum dots

https://pme.uchicago.edu/news/uchicago-researchers-unlock-new-synthetic-frontier-quantum-dots